一成分系超臨界流体の不均一構造を μm から第一溶媒和圏程度まで観測スケールを変えて考察した。手法には、 THz 帯遠赤外吸収スペクトル・振動ラマンスペクトル・動的光散乱を用い、分子の並進・回転・振動運動を観測した。その結果、分子集合体形成によるエネルギー・ダイナミクス変化を熱力学量および小角Ｘ線散乱測定から得られた長距離不均一構造と比較検討し、超臨界流体の長距離・短距離不均一性の相関性を明らかにした。

We investigate inhomogeneities of neat supercritical fluids by THz absorption spectra, vibrational Raman spectra, and dynamic light scattering by changing the probe length from μm to the size of nearest neighbors of a molecule. Changes of dynamics and energy for diffisive, rotational, and vibrational motions are discussed in relation to the long-range inhomogeneity obtained by measurements of small angle X-ray scattering.