振動モード間の結合を研究する上で、高次のラマン分光は非常に強力な手段である。今回、広帯域（300cm^-1）CARS分光を高次のラマン分光に応用した結果について報告する。トルエンもしくはニトロベンゼンの基本音のみをラマン励起したところ、基本音のCARS信号強度より10^-6~10^-7だけ小さい、倍音・結合音による高次のCARS信号のスペクトルを得ることに成功した。

Higher-order Raman spectroscopy is an invaluable tool for studying a coupling between vibrational modes. We have developed a broadband (300cm^-1) multiplex higher-order CARS spectroscopy. Raman excitation of several fundamental modes for toluene and nitrobenzene allows us to observe a CARS signal due to an overtone or a combination mode.