2重水素移動モデル反応の量子ダイナミクスを用いた解析
東大院総合
○重田育照,牛山浩,高塚和夫
Abstract
2重水素移動の最も簡単な例であるカルボン酸ダイマーの反応機構を電子とプロトンの量子ダイナミクスを用いて解析する。モデルとしては互変異性よって誘起される電荷揺らぎと結合する1組の1次元電子・プロトン系を取り上げる。特に、電子とプロトンに対するポテンシャル面とその時間変化の解析により、2つの電荷揺らぎがシンクロしている場合とそうでない場合の2重水素移動反応機構(同時反応・逐次反応)の違いを議論する。
A physical mechanism of coupled electron and proton transfer reactions in a multiple proton transfer system is explored. A pair of one-dimensional quantum dynamics is carried out, modeling the coupled proton transfers in an environment of time dependent charge fluctuation that arises from the tautomerization promoted by the anti-stretching motion of the carboxyl groups. We also elucidate a relationship between the double proton transfer reaction and a phase difference of the vibrational modes of the two carboxyl groups.