要旨
Bis-MSB等の有機色素を紫外光で励起した場合、励起しない場合に対してDFWM信号強度の大きな増強が観測された。Bis-MSBの励起状態での分子超分極率の波長依存性と過渡吸収スペクトルが良く対応することから、測定波長では、DFWM過程に共鳴条件が成り立っていると考えられる。ところが、高速応答はレーザーのパルス幅程度の非常に速い成分(電子による光学非線形性)と8ps程度の成分からなり、共鳴条件においても速い応答が見られた。

ABSTRACT
Very large third-order optical nonlinearities of several organic dyes such as bis-MSB in electronically excited states were observed by means of femtosecond DFWM technique. Though the DFWM process was resonant, the response of DFWM was very fast ; temporal profiles of DFWM signal consist of two components, the coherent instantaneous one and the delayed response with decay time constants of about 8 ps.